2014年9月12日，微电影《艾米与超帅》播出，陈若轩饰演周陈超帅，与周韦彤上演一场浪漫搞笑的职场姐弟恋；陈若轩凭借该作品得了第二届CCTV-6创投季梦想盛典的最佳推介男演员提名。同年11月9日，根据作家雷米所著的同名系列小说改编而成的犯罪悬疑网络季播剧《心理罪》在无锡举行开机仪式，陈若轩饰演男主角方木。

2015年2月19日，陈键锋和李依晓等主演的古装神话电视剧《封神英雄》在安徽卫视和深圳卫视首播，在剧中陈若轩饰演帝辛二儿子殷洪。5月8日，网络季播剧《心理罪》在爱奇艺平台首播，其饰演的犯罪心理学天才方木受到了作者雷米的认可。同年6月11日，与唐艺昕、Mike合作主演《青丘狐传说》单元之一《胡四相公》。

在《心理罪》试映现场中，到场嘉宾和观众对陈若轩扮演的方木赞不绝口，有书迷表示方木完全符合对小说人物的想象，新人表演令人惊艳