2002年，与陈宝国、宋春丽主演电视剧《公安局长》，饰演大黑枭“钟六一”，并作词和演唱主题曲《一生别无所求》。

2003年11月，柳云龙和杨健共同出资成立北京东方联盟影视文化传播有限公司，担任董事长，同年，参演许鞍华执导的电影《玉观音》饰演“杨瑞”。

2005年，柳云龙担任制片人、导演和男主角的电视剧《暗算》播出，获得中国电视艺术家协会“年度电视剧”奖，柳云龙凭借共产党的谍报人员“安在天”和“钱之江”夺得第十五届北京影视春燕奖电视剧最佳男主角，以及2006腾讯星光大典"新锐导演奖"。2006年，参演谍战剧《功勋》，分饰“廖飞”“高桥浩”两个角色，演唱同名主题曲《功勋》。

2008年，柳云龙自导自演悬疑侦探剧《血色迷雾》，饰演侦探文康，夺得2008年度南方盛典颁奖典礼“最佳男主角”奖，演唱主题曲《不再孤单》。2010年11月，与马苏、申军谊联袂主演的电视剧《大西南剿匪记》在浙江卫视播出，柳云龙饰演土匪“刘大卯”。

2011年9月，与张嘉译主演的谍战剧《告密者》在广东、安徽、江西、云南卫视播出，柳云龙饰演侦探“龙飞”；9月主演江苏卫视自制剧《断刺》出演坏人“唐栋”，成为同时段收视第一名； 10月与沈傲君主演抗战剧《铁血壮士》，饰演男一号谢云汉

2012年1月，自导自演年代剧《传奇之王》，柳云龙在剧中从青年演到老年，演绎从快乐海员到监狱囚徒再到风云大鳄的角色“林天龙”；12月参演电视剧《海峡》，柳云龙饰演军人“杜荣林”。

2013年，参演中美合作的3D电影《孙子兵法》，饰演男一号“孙子”； 2013年12月，自导自演谍战剧《风筝》，第三次与李小冉合作，饰演名为戴笠手下“八大金刚”的老六、实则是代号“风筝”的中共情报人员“郑耀先” 。